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Luís Castro treinou a equipa de sub-19 do Benfica, conquistando a UEFA Youth League e a Taça Intercontinental
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Trabalhou com jovens promessas como António Silva e Tomás Araújo, que rapidamente se afirmaram na equipa principal do Benfica
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Também passou pelo Vitória SC, onde trabalhou com jogadores como Tomás Handel, André Almeida e Miguel Silva
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"Eu não vejo o Benfica, nem nenhum clube português, com capacidade para comprar jogadores do nível do Bernardo Silva, do Cancelo, do Rúben Dias, do João Neves, do Gonçalo Ramos"